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異種材料連接研究進展

時間:2021年12月17日 分類:科學技術論文 次數:

摘要:異種材料構件因其實現不同材料的優異性能組合,可以極大提高設計和生產的靈活性,滿足現代工程結構的功能和性能要求,具有更高的技術和經濟價值,在各領域具有廣闊的應用前景。因此,異種材料的可靠連接尤為重要。然而,異種材料往往因物理及化學性能差異較大導

  摘要:異種材料構件因其實現不同材料的優異性能組合,可以極大提高設計和生產的靈活性,滿足現代工程結構的功能和性能要求,具有更高的技術和經濟價值,在各領域具有廣闊的應用前景。因此,異種材料的可靠連接尤為重要。然而,異種材料往往因物理及化學性能差異較大導致連接困難,本文綜述了異種材料釬焊、激光焊、電子束焊、電弧焊以及攪拌摩擦焊的國內外研究進展和應用現狀,總結了各焊接方法在異種材料連接過程中的研究焦點。在此基礎之上,對異種材料連接進行了總結和展望,擬為未來異種材料連接的研究方向和技術突破提供參考。

  關鍵詞:異種材料;釬焊;激光焊;電子束焊;電弧焊;攪拌摩擦焊

異種材料

  隨著材料科學的飛速發展,輕金屬(鋁、鎂、鈦)以及輕質高強的陶瓷及陶瓷基復合材料、/C復合材料、金屬間化合物IntermetallicCompound,IMC)等新材料不斷涌現,這些材料對焊接技術提出了新的要求。同時,實際生產中逐步以節能減排、低成本制造和結構功能一體為目標,使不同材料(異種金屬或金屬非金屬)組成的復合結構得到越來越廣泛的應用。異種材料的連接可以最大程度發揮材料各自的性能,是獲得優異性能的異種材料復合結構的關鍵。

  異種材料的連接及其連接結構的安全長效使用日益受到相關行業的重視。因此,異種材料連接技術的研究具有十分重要的理論意義和廣闊的應用前景。異種材料連接時,由于異種材料之間的物理性能、化學性能及力學性能差異很大,焊接時的冶金相容性、界面反應形成的脆性化合物及熱膨脹系數的差異對接頭性能影響非常大,因此異種材料連接存在以下主要科學問題:

  ①異種材料連接時潤濕性差異大,很難使兩種材料同時潤濕;②連接界面容易出現非互溶不反應或界面反應復雜、界面脆性化合物生成過量、反應過程難控制;③異種材料熱膨脹系數的差異使得界面存在很大的殘余應力,接頭應力緩解困難;④缺少新化合物相的分析比對數據,沒有成熟的接頭應力無損測量方法及評價標準,給接頭界面的物相表征及模擬計算帶來極大的困難。

  如何有效解決上述問題,實現異種材料的高效高質焊接,成為異種材料焊接接頭實際應用的關鍵。為此,本文在釬焊,熔化焊,固相焊中選擇代表性的連接方法進行闡述,總結釬焊、激光焊、電子束焊、攪拌摩擦焊、電弧焊等種典型異種材料連接方法的國內外研究進展,并對今后的發展趨勢進行了論述和展望。

  1.異種材料的釬焊

  1.1釬料在陶瓷表面潤濕行為研究現狀

  1.1.1釬料

  陶瓷體系潤濕機制釬料在陶瓷表面形成良好的潤濕是成功實現連接的關鍵。為改善釬料合金在陶瓷表面的潤濕性,往往向其中加入活性元素,通過活性釬料與陶瓷基體的反應生成具有金屬特性的界面反應產物達到提高潤濕性的效果。在潤濕過程中,活性元素一般發生向釬料熔體中的溶解、過渡至釬料熔體陶瓷界面以及與陶瓷反應并生成界面產物等行為,因此,活性釬料陶瓷體系的潤濕主要為反應型潤濕。

  根據釬料陶瓷界面的結構及性質,可大致分為個類型:界面反應驅動潤濕、活性元素在界面處吸附驅動潤濕、陶瓷基板溶解驅動潤濕。其中界面反應驅動潤濕和界面吸附驅動潤濕較為常見。以Eustathopoulos和Landry[1]為代表提出的界面反應驅動潤濕理論認為釬料在陶瓷表面的鋪展過程受界面反應,特別是固液氣三相線處(TripleLine)的反應控制。其鋪展速率受兩方面因素的影響:活性元素向三相線處的擴散速率υ和三相線處的化學反應速率υ。當υυ時,三相線處的反應速率決定了釬料熔體的鋪展速率,稱為反應控制型;υυ時,活性元素向三相線處的擴散速率決定了鋪展速率,稱為擴散控制型。

  通常認為活性元素在固液界面的吸附是發生化學反應的前提,因此在界面反應發生之前,活性元素首先在界面富集吸附,當吸附濃度超過了界面反應所需臨界濃度時,界面反應才會發生,反應產物在固液界面開始形核析出。基于此,Saiz和Tomsi[5]為代表的學者認為吸附能顯著促進潤濕,不需要界面反應產物的析出,鋪展是通過活性元素在固液界面的吸附驅動三相線前移實現的。以吸附為主導的反應潤濕過程可分為個階段:

  ①惰性平衡階段,釬料熔化后快速達到平衡,一般在10~101之間;②吸附階段,由于活性元素自身高活性的特點,其在固液界面發生吸附;③吸附及反應產物析出共存階段,當吸附濃度達到反應產物析出所需的臨界濃度時,活性元素與基體反應,反應產物析出,而隨著釬料熔體的鋪展,活性元素吸附于新的固液界面;

  ④反應產物完全覆蓋固液界面階段,活性元素與基體繼續反應,反應產物橫向生長直至完全覆蓋固液界面,此時釬料熔體下反應產物沿鋪展方向的生長控制了三相線的前移,該階段的鋪展速率一般為常數;⑤平衡階段,鋪展達到平衡,三相線及固液界面的物質交換也趨于平衡,在活性釬料陶瓷體系中,該階段反應產物一般會鋪展到三相線前端圖[67]。在Sn3Ag1Ti/Al體系中[8],Ti元素的添加使Sn3Ag合金在Al表面的潤濕角由150º減小至25º,然而界面處未形成連續的界面反應層。這說明發生界面反應和生成新相不是提高活性釬料合金在陶瓷表面潤濕性的必要條件,活性元素在固液界面的吸附是改善潤濕的主要因素。

  1.1.2活性釬料

  陶瓷體系潤濕行為研究目前,針對活性釬料陶瓷體系的潤濕行為,多采用座滴法(SessileDropMethod)和改良座滴法(ModifiedSessileDropMethod開展相關試驗,主要研究活性元素種類和含量、溫度和時間等參數對潤濕行為和界面微觀組織的影響規律,建立工藝參數界面微觀組織潤濕行為三者之間的聯系,并建立體系的鋪展動力學模型。本文分別綜述了低溫、中溫和高溫活性釬料在陶瓷表面的潤濕行為研究現狀。

  釬料與母材界面反應調控研究現狀由于異種材料在熔點、反應活性、韌脆性、熱膨脹特性、強度等物理化學性質方面存在顯著差異,導致液態釬料與兩側母材的界面反應不盡相同,差異化的界面反應對異種材料的釬焊帶來了巨大的挑戰[15]。為了獲得高質量的異種釬焊構件,需要對液態釬料與母材之間的界面反應進行調控。當前研究人員在異種材料釬焊界面反應調控領域已經開展了大量的研究工作,主要涉及母材表面改性、釬料活性元素優選、第二相反應性調控等方面[20]。

  1.2.1母材表面改性

  針對不同的異種材料體系,母材表面改性后發揮的作用也不盡相同。對于陶瓷或復合材料的表面改性,往往是通過引入新的反應體系,強化母材側界面反應,常用的陶瓷或復合材料表面改性方法包括預金屬化和表面活化。目前,陶瓷預金屬化后再進行釬焊,已經在工業產品中廣泛使用,常用的預金屬化方法有Mn法、蒸鍍法、濺射法與熔鹽法等[21]。

  預金屬化是將釬料與陶瓷之間的弱界面反應(釬料與陶瓷通常只能夠形成較薄的界面反應層,被定義為弱界面反應),轉化成金屬化層與釬料的強界面反應(釬料與金屬化層的界面反應劇烈同時伴隨著大量的元素互擴散,被定義為強界面反應),提升了液態釬料在陶瓷表面的潤濕性,形成可靠的冶金結合。歐洲核子研究中心(CERN)在其開發的大型離子對撞機(LHC)中,使用了多種氧化鋁陶瓷金屬釬焊構件,氧化鋁陶瓷預金屬化后再與金屬組件進行釬焊,強化了界面反應使產品質量大幅提升。

  哈爾濱工業大學宋曉國團隊對陶瓷預金屬化輔助釬焊開展了大量研究,采用Sn基低溫活性釬料在Al、ZrO、SiC以及AlN陶瓷表面成功制備了金屬化層,有效調節了陶瓷側界面反應,實現了多體系陶瓷金屬低溫釬焊[15]。郭夏君[23]基于超聲壓印技術,實現了在大氣環境中300℃條件下,SnAlCu合金在AlN陶瓷表面的金屬化,金屬化后AlN陶瓷在300℃即可實現與Cu、Ag、Ni三種金屬的低溫釬焊。

  在復合材料和金屬的釬焊研究中也廣泛采用預金屬化提高復合材料側的界面反應,梁赤勇等[20采用熔鹽反應成功的在/SiC復合材料表面制備Ti層,強化了復合材料側的界面反應。值得注意的是,復合材料多以纖維編織為基體,基體孔隙率較高,He等[24]在采用TiSi合金對/C進行預金屬化的研究中,充分利用了母材的多孔特性。不僅在/C表面形成了連續的金屬化層,同時液態釬料充分滲入母材孔隙,有效緩解了界面熱膨脹失配,預金屬化后再進行釬焊連接,將/C復合材料與釬料的反應,轉化成TiSi金屬化層與釬料的反應,實現了界面反應強化。

  對母材進行表面活化,也是異種材料釬焊中界面反應調控的重要手段,表面活化同樣主要基于非金屬材料展開。表面活化不會對母材表面結構造成較大影響,通過微納尺度的表面修飾引入強反應體系,實現了界面反應強化。Qi等[25]在釬焊SiO2f/SiO復合材料與Nb合金時,先將SiO2f/SiO復合材料在CH/Ar混合氣體中,進行表面等離子體增強化學氣相沉積,將原有的Si鍵轉化成Si鍵,再通過AgCuTi釬料與Si鍵的強反應,實現了界面反應調控,接頭強度提升超過11倍。

  此外,在陶瓷及其復合材料表面生長晶須材料、二維材料(石墨烯)、碳納米管、SiC納米線以及激光輻照等多種方法均可以引入強反應體系(能夠與釬料發生劇烈反應,生成大量第二相產物的增強相體系,被定義為強反應體系),促進與釬料的界面反應。

  2.異種材料的激光焊

  激光熱源加熱位置精確、能量密度高、焊后變形小以及自動化程度高等特點都使其成為較理想的異種材料焊接熱源,因此激光焊接也越來越多被應用到異種材料的連接中。現階段關于異種材料激光焊接的研究非常廣泛,按焊接方法來分有深熔焊、熱導焊、熔釬焊等;按激光熱源的形式來分有:傳統激光、振鏡激光、脈沖激光、雙焦點、旋轉激光等。本文從激光焊接異種金屬(相互反應體系、相互不反應體系)以及金屬塑料這三個方面對國內外研究進行闡述。

  2.1相互反應體系

  在相互反應體系中,常見的異種材料有鋁鋼、鋁鈦、鋁銅和鋁鎂等。對于該體系的異種材料激光連接,現階段研究主要集中在:界面潤濕鋪展、界面微觀結構調控和焊后接頭力學性能三個部分。

  2.2相互不反應體系

  與相互反應體系異種材料類似,相互不反應體系的異種材料激光焊接研究也從以下三個方面進行闡述:潤濕鋪展、界面微觀結構調控和接頭性能。

  2.2.1潤濕鋪展

  現階段對于改善接頭潤濕鋪展性能的研究同樣集中在三個方面:改善熱源、添加合金元素以及進行表面處理。Li等[65]采用雙焦點激光擴大加熱區域,從而提升熔融鎂合金在鋼表面的潤濕鋪展。添加合金元素也能改善不反應體系異種材料的潤濕。Liu和Qi[66]和許欣[67]發現,Cu元素加入鎂鋼界面會形成過渡區,從而提高鎂合金在鋼側潤濕鋪展性能。此外,Liu等[6869]還發現Ni和Sn具有類似的效果。

  劉曉慶等[70]研究了不同中間層對鎂鈦激光熔釬焊潤濕鋪展性能的影響,發現Al、Cu等中間層改善焊縫金屬與鈦母材的潤濕角以及接頭中界面結合區域。Tan等[71]研究了不同表面狀態的鋼(Zn+FeAl,Zn,FeAl以及無鍍層)對釬料潤濕鋪展的影響,表面含Zn+FeAl時潤濕能力較好。

  3.異種材料真空電子束焊

  3.1焊接性及工藝方法

  異種材料的連接可以滿足構件在應用環境中的多方面需求,同時真空電子束焊接作為一種高效焊接方法,在異種材料連接上展現出顯著優勢。但是異種材料的電子束焊接目前還存在兩方面問題:異種材料通常熱物性參數(如熔點、熱導率、線膨脹系數等)存在顯著差異,焊接過程中熱量的不均勻傳導導致接頭成形極差,同時接頭附近易產生嚴重的熱應力,加劇了接頭的裂紋傾向;母材間化學性能的差異導致焊縫區易形成大量脆性金屬間化合物,降低接頭的塑形和高溫性能。

  因此,為了提高異種材料真空電子束焊接的接頭性能和避免缺陷的產生,需要提出并制定合理有效的焊接工藝和控制措施。目前,異種材料電子束焊接主要采取兩種工藝方法改善母材間的熱物及冶金相容性:焊接冶金控制方法[92];能量控制方法[93]。第一種方法根據材料本身的特性選擇與兩種母材皆相溶的一種或多種填充材料調控接頭內脆性化合物的產生,增加接頭塑韌性;第二種方法則是依據電子束焊接能量可進行精確控制的特點,通過改變焊接能量輸入和分布控制接頭兩側母材的熔化量,改善接頭成形和焊縫脆性相的含量及形態,從而實現異種材料的高質量電子束焊接。

  4.異種材料的電弧焊

  電弧焊具有成本低、效率高、適用性強等顯著優勢,在制造業中應用廣泛。針對異種材料焊接,由于電弧對材料導電性的要求,故多用于異種金屬部件的連接。然而,受高溫電弧的影響,異種材料物化性質差異所帶來的焊接問題也會更突出,需要對電弧熱源調控和電弧冶金行為開展深入的研究工作。

  異種鋼材料電弧焊異種鋼的電弧焊研究更早些,在工業上已經有許多應用。雖然異種鋼之間有較好的冶金相容性,但鋼中其他非鐵組元化學成分的差異也會產生焊縫稀釋、碳遷移、熱裂紋等問題,異種鋼不同的線膨脹系數還會進一步提高焊縫的殘余應力,且無法用常規方法進行消應力處理。

  目前,各行業研究人員主要從電弧焊方法優化、采用過渡金屬及預熱處理等方式來解決異種鋼的焊接問題。如在核反應堆、石化加氫容器等壓力容器內壁堆焊中,為了減少高溫電弧的影響并進一步提高焊接效率,帶極埋弧焊和帶極電渣堆焊等方法應運而生,通過以帶狀金屬作為電極改變電弧的能量分布,顯著降低了異種金屬的焊縫稀釋率,并采用高鎳含量的過渡層金屬抑制脆性馬氏體相區和碳遷移的產生。

  5.異種材料的攪拌摩擦焊

  攪拌摩擦焊(FrictionStirWelding,FSW)是英國焊接研究所(TheWeldingInstitute,TWI)于1991年發明的新型固相焊接技術[134]。由于焊接過程中被焊材料不發生熔化,有效避免了氣孔和裂紋等傳統焊接缺陷的產生,在連接低熔點材料方面具有獨特的優越性。目前,FSW在航空、航天、船舶、軌道交通、汽車等工業領域有廣泛應用,并已成為高強鋁合金和鎂合金的首選焊接工藝。而異種材料復合結構能夠兼具不同材料的優勢,在實現結構輕量化的同時最大限度發揮材料的優良性能。本文將從完全互溶體系、有限互溶體系和完全不互溶體系三個方面簡述異種材料FSW近年來的研究進展。

  6.結論

  1)釬焊是實現金屬和陶瓷連接的重要方法,由于異種材料之間物理和化學性質差異,陶瓷與金屬的釬焊面臨著釬料在陶瓷表面潤濕、釬料與陶瓷界面反應控制以及接頭殘余應力調控三個基礎問題。在潤濕方面,現有工作已對釬料在陶瓷表面的潤濕行為、活性元素對釬料在陶瓷表面潤濕的影響機理進行了研究;在界面反應控制方面,現有研究主要集中于母材表面改性與釬料成份優選方面;在殘余應力調控方面,目前已開發出包括中間層法,復合釬料法與表面圖案化方法等在內的多種殘余應力調控辦法,實現了多種陶瓷陶瓷基復合材料與金屬的可靠連接,陶瓷金屬連接件也已經在多個領域得到應用。

  2)異種材料激光焊現階段的研究主要集中在:熔化焊絲的潤濕鋪展、合金元素調控界面反應以及接頭性能評價等三方面。利用激光能量精確可控的特點,開展合金元素調控界面反應的研究較多也較為成熟。激光加熱的潤濕鋪展方面大多為定點鋪展,性能評價集中在界面斷裂行為以及拉伸強度等靜態載荷性能方面。

  3)電子束焊在異種材料的連接中具有很大的優越性,特別是對于活潑金屬及難熔金屬,可充分發揮真空保護及能量密度大的優勢,獲得性能優異的接頭。但異種材料本身之間物化性能的較大差異,導致嚴重的冶金不相容性,會產生焊接缺陷。因此,通過添加中間層、偏束焊、熱補償以及焊后熱處理等手段,在冶金調控及能量控制方面制定相應的工藝及方法,可有效改善并提高異種材料電子束焊接接頭的性能。

  4)目前借助一定的方法和冶金調控措施,電弧焊已能實現大多數異種金屬材料的焊接,但性能表現會因異種材料之間冶金相容性差異而存在明顯差別。電弧焊較長的高溫停留時間和金屬流動狀態促進了異種材料傳熱與傳質,也增加了后期對非平衡凝固組織的調控難度。如何進一步精確控制電弧熱源和熔池流動,調控異種材料共熔池狀態下多元素宏觀遷移行為,優化異質界面連接結構仍需要深入的研究。

  5)基于被焊材料物理化學性質的差異,異種材料攪拌摩擦焊可分為完全互溶體系、有限互溶體系以及完全不互溶體系三類。其中,完全互溶體系材料的相容性最好,因此較易形成可靠連接,通過調整焊接參數、改變攪拌頭形貌、外加輔助能場等方式,均可以顯著改善接頭的力學性能。目前,完全互溶體系中異種鋁、鎂合金的攪拌摩擦焊接工藝,發展較為成熟。

  相比之下,有限互溶體系材料的連接強度主要受焊接缺陷及界面IMC的影響,通過常規的調整焊接工藝參數減少IMC產生是提高接頭力學性能的主要方法。對于完全不互溶體系的材料而言,其連接主要依靠界面機械結合及少部分化學鍵合,通常其接頭的性能相對較低。

  7.展望

  異質材料焊接結構在航空航天、新能源、交通車輛等領域具有廣闊應用前景,越來越受到國內外學者和企業的廣泛關注,但隨著科學技術的進步及新材料的不斷出現,還有很多問題有待于探索和研究。

  1)異質材料釬焊后續可著重從新型特種釬料研發、釬焊界面反應調控及接頭結構設計等方面開展工作。①新型特種釬料的設計與研發:在保證釬料良好潤濕和冶金效果基礎上,結合熔點、熱膨脹系數、增強相等實現特種釬料的設計與研制,達到低溫連接高溫服役、調控界面冶金反應、緩解接頭殘余應力的目的;②異質釬焊界面反應機理解析及調控:后續研究應深入分析界面形成機制及元素反應過程,建立異質釬焊界面調控準則,為前期釬料設計與后續應力緩解提供理論支撐;③接頭應力分布、應力緩解機制及其對構件性能的影響:后續研究重點應集中在異質接頭應力分布模擬計算、應力測量新方法、應力緩解程度及其對整體構件性能的影響。

  2)異種材料激光焊接研究方面后續可從以下方向開展研究工作:①激光快速加熱冷卻條件下不同表面狀態(鍍層、表面微結構)以及釬料成分在母材表面的非平衡動態潤濕鋪展行為,開展鋪展動力學計算并闡明激光熱源作用下的潤濕機制;②建立異種接頭界面化合物層高強高韌設計原則,并對界面化合物層尺寸、分布等進行精確調控,研究界面層與母材之間的位向關系;③開發多能場輔助、新型激光熱源設計以及多組元合金元素復合調控技術,建立符合實際焊接過程的固液界面反應的熱力學計算模型及界面化合物生長動力學模型;④開展異種材料激光焊接接頭的變形能力、腐蝕性能以及動載性能的研究,闡明面向服役環境的接頭失效機制,豐富接頭綜合性能評價體系。

  作者:馮吉才

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