摘要：輝光放電等離子體正柱區(qū)內(nèi)的自組織條紋現(xiàn)象是氣體放電物理中的基礎(chǔ)性問題，涉及到電子動力學、輸運過程、放電不穩(wěn)定性、非線性現(xiàn)象等豐富的物理內(nèi)容，是基礎(chǔ)物理及其應(yīng)用中備受關(guān)注的重要課題。本文報道了一種在千帕量級氣壓下產(chǎn)生的氬氣輝光放電條紋等離子體，重點關(guān)注了條紋等離子體的電學、光學及電離波傳播特征，從物理上分析了氬氣條紋等離子體的產(chǎn)生及消除機制。研究結(jié)果表明，在此氣壓下產(chǎn)生的氬氣條紋等離子體，其條紋長度約為 1.5 mm，且隨氣壓減小;電離波波速為 1.87 m/s，頻率為 1.25 kHz。發(fā)射光譜診斷證實，條紋等離子體的產(chǎn)生與豐富的亞穩(wěn)態(tài)原子密切相關(guān)，亞穩(wěn)態(tài)原子導致的分步電離過程會引起電離不穩(wěn)定性，這種不穩(wěn)定性以電離波的形式傳播，使得等離子體參數(shù)發(fā)生縱向調(diào)幅，從而形成明暗相間的條紋等離子體。加入氮氣可有效淬滅亞穩(wěn)態(tài)氬原子，調(diào)整電子能量分布函數(shù)，這使得等離子體的不穩(wěn)定性條件被破壞，因而，條紋等離子體消失。本工作可為人們進一步認識和理解高氣壓下輝光放電條紋等離子體的形成及消除機制提供了新的思路和實驗依據(jù)。

　　關(guān)鍵詞：輝光放電，條紋等離子體，電離不穩(wěn)定性，電離波，發(fā)射光譜

　　1 引言：

　　眾所周知，輝光放電等離子體是一種典型的碰撞等離子體，其中包涵了豐富的高能電子、離子、激發(fā)態(tài)粒子等，放電過程中存在著復(fù)雜的集體作用和非線性現(xiàn)象;它在現(xiàn)代科學技術(shù)，如氣體激光器[1,2]，微電子工業(yè)[3,4]等領(lǐng)域中有重要且廣泛的應(yīng)用，是近年來基礎(chǔ)研究中備受關(guān)注的研究熱點。輝光放電等離子體的正柱區(qū)常常會呈現(xiàn)不連續(xù)的、明暗相間的條紋結(jié)構(gòu)，因此被稱為輝紋。輝紋就是一種典型的放電非線性現(xiàn)象，是一種特殊的輝光放電，具有區(qū)別于正常輝光放電的物理機制。輝紋按是否發(fā)生移動分為固定輝紋和移動輝紋。固定輝紋是指其產(chǎn)生后不會在放電電極間傳遞的條紋，一般發(fā)生在氫氣、氮氣、空氣等雙原子氣體放電環(huán)境中或者由分子氣體和稀有氣體所組成的混合氣體放電中，它能夠被肉眼清晰分辨;移動輝紋一般存在于惰性氣體中，其移動速度可以達到10～1000 m/s，不易被肉眼所分辨，但有時移動輝紋會同固定輝紋共存[5]。

　　輝紋被認為是由不穩(wěn)定性引起的電離波，由放電時的輸運過程、電離過程和電子動力學行為所支配,明紋是電子碰撞電離和激發(fā)頻繁的區(qū)域，而暗紋中電離過程較弱，擴散過程和電子損失占主導地位[6][7]。輝紋的形成對氣壓十分敏感，一般在低氣壓下(Pa 量級)容易被觀察到，近年，在中等氣壓、大氣壓甚至更高的氣壓下也觀察到了輝紋。條紋的長度與氣壓的依賴關(guān)系服從 Goldstein–Wehner 定律[10]：λ/R=C/(pR)m，其中 λ 為條紋長度，R 是放電管半徑，C 和 m 都是常數(shù)，它與氣體類型有關(guān)[11]。此外，輝紋的形成還與放電電流和氣體成分密切相關(guān)。

　　在確定的氣壓下，放電電流增大到某一臨界值時條紋就會消失，這一臨界值被稱為 Pupp 界，可表示為 I =A/(pR)n，A 和 n 常數(shù)[12]。輝紋間的電勢降滿足 Novák 定律[13]，Uλ = E·λ，E 是周期性電場。例如，對于氖氣輝紋，在放電條件為 0.4 < pR < 5 Torr·cm ， I/R≤ 0.1 A·cm−1，可形成三種類型的輝紋，分別命名為 p 型，r 型和 s 型輝紋，它們的 Novak 勢降分別為 9.8, 13.5 以及 20 eV[6];對于氬氣輝紋，它們的值分別為 5.8，7.7 以及 11.55 eV[14]。目前，我們對輝紋產(chǎn)生機制的認識還有不足，物理圖像還不夠清晰，這是由于輝紋類型的多樣性、輝紋屬性對放電條件的復(fù)雜依賴性，以及電子動力學數(shù)據(jù)的缺乏，使得合理解釋各種條紋的形成過程成為一個異常困難的問題。起初人們利用各種類型的波動機制解釋輝紋的形成機制，例如，離子聲波，駐波等，后來人們發(fā)現(xiàn)輝紋是非平衡氣體放電等離子體的固有現(xiàn)象，等離子體中的電離、激發(fā)過程，輸運過程及電子動力學過程在輝紋的形成過程中起主導作用[6][15]。

　　大部分輝紋是在低氣壓下產(chǎn)生的，電子動力學共振是低氣壓下輝紋形成的重要機制[16][17]。電子從陰極出發(fā)，在電場的作用下加速，當電子的動能 ε 達到或大于原子的激發(fā)能閾值 εe 時，電子就會與原子發(fā)生非彈性碰撞變?yōu)槁�電子，其損失的能量為 εe，這些慢電子繼續(xù)被加速，繼續(xù)發(fā)生非彈性碰撞，如此反復(fù)下去就會形成周期性的電子能量分布函數(shù)(EEDF)[18]，電子密度及電場分布，在電極間隙形成了明暗相間的條紋放電。

　　然而，在高氣壓下(大于 100 Torr, 1 Torr = 1.33×102 Pa)[19]，由于電子的平均自由程減小，電離、激發(fā)及復(fù)合過程異常頻繁，電子動力學共振行為成為了非主導因素。例如，在低氣壓下粒子的損失機制是擴散以及表面復(fù)合，而高氣壓下體積復(fù)合就變得重要，電離和激發(fā)過程也需要考慮分步電離和分步激發(fā)。此外，高氣壓下，電流的增加會使得放電由擴散模式向收縮模式轉(zhuǎn)變，此時，等離子體的某些參量在較小的擾動下會失去穩(wěn)定性，表現(xiàn)為電離率和電子密度呈現(xiàn)非線性效應(yīng)[20]。

　　因此，高氣壓下，輝紋的形成機制常常認為是由放電不穩(wěn)定性引起。YuGolubovskii 通過數(shù)值模擬和實驗證實，高氣壓下，輝紋的形成常常伴隨著放電通道的收縮，這在氬氣放電中十分明顯;并且認為非均勻氣體加熱、分步電離以及電子能量分布函數(shù)背離麥克斯韋分布會引起不穩(wěn)定性，這種不穩(wěn)定性的發(fā)展和傳播引發(fā)了放電通道的徑向收縮和縱向分層[21][22]。具體到惰性氣體放電，如氦氣或氬氣，放電過程中會產(chǎn)生大量的亞穩(wěn)態(tài)原子，這些亞穩(wěn)態(tài)原子具有較長的壽命(He[23S]:7870s[23]，Ar [1s5]: 5.5±0.5 ms[24])和極高的能量閾值 (He[23S]:19.82 eV，Ar [1s5]:11.55 eV)[5]，這使得它極易與慢電子發(fā)生碰撞發(fā)生電離，稱為分步電離。當分步電離與電子直接碰撞電離相當時，甚至分步電離主導整個電離過程時就會引起電離不穩(wěn)定性。

　　N. S. Siefert 通過數(shù)值模擬證實，倘若考慮亞穩(wěn)態(tài)原子導致的分步電離過程，就會導致電子密度的波動，電離率和電子密度發(fā)生一定相移，電離不穩(wěn)定性就會以波的形式向前傳播[25]，形成輝紋。近年，在大氣壓[26]甚至更高的氣壓下[7]，各種激勵源(直流[27]、射頻[14,28]以及微波[29])驅(qū)動的放電等離子體中都發(fā)現(xiàn)了輝紋現(xiàn)象，我們課題組在千帕量級氣壓下，直流脈沖驅(qū)動氦氣等離子體中也發(fā)現(xiàn)了輝光放電條紋，并且研究了氦氣輝紋的電學、光學和電離波特性[30]。本文在前期工作的基礎(chǔ)上進行了拓展，對比性地研究了氬氣輝紋的放電特征，重點關(guān)注了與亞穩(wěn)態(tài)原子有關(guān)的四條發(fā)射線的變化規(guī)律，分析了由亞穩(wěn)態(tài)原子引發(fā)的分步電離過程，及其對電離不穩(wěn)定性的影響，揭示了注入氮氣后輝紋消失的原因。

　　2 實驗裝置與方法：

　　其中包括真空腔體，電極調(diào)節(jié)裝置，氣體控制端，以及電源激勵裝置。真空腔體容積為 295 mm × 150 mm × 149 mm，腔室內(nèi)置兩個銅制電極，電極結(jié)構(gòu)為針-針式，針長為 5 cm，直徑為 8 mm，針尖直徑約為50 μm，針尖的斜面角度 30°，兩電極與不銹鋼導軌機構(gòu)相連，用于可控調(diào)節(jié)電極間距和等離子體形態(tài)。腔體左端置有抽氣閥和充氣閥，抽氣閥和旋片式真空泵相連，用以控制所述腔體內(nèi)氣壓，右端置有一真空測量規(guī)在線監(jiān)測腔體內(nèi)部的真空度。實驗所用電源是一臺直流脈沖高壓電源。

　　輝紋的產(chǎn)生過程如下，首先建立適宜自組織條紋等離子體生成的氣壓環(huán)境，約 7.00 kPa，并保持此氣壓值不變;其次調(diào)節(jié)導軌機構(gòu)使電極間距保持在 3 mm，開啟高壓電源在電極兩端施加電壓擊穿氣體形成正常輝光放電等離子體;開啟充氣閥向腔室內(nèi)緩慢通入氬氣至氣壓區(qū)間 21.22 kPa，與此同時調(diào)節(jié)導軌機構(gòu)使得電極間距保持在 10 mm，在正負電極的間就會形成明暗相間的條紋狀等離子體。實驗過程中采用高壓電壓探頭 (Agilent 10076B, 100:1)與示波器 (Tektronix TDS2014) 相連，用于測量放電過程中的電壓信號;放電回路中接入一個 100 Ω 的取樣電阻用于測量放電電流;光譜測量系統(tǒng)由凸透鏡(焦距為12 cm)，成像屏(其中的狹縫為 0.5 mm)，光纖光譜儀(Avaspec ULS2048 USB2)和計算機構(gòu)成，將放電發(fā)光等大成像到真空室外的成像屏上，光穿過狹縫進入光纖探頭，測量到的等離子體發(fā)射光譜在計算機上顯示并記錄;放電圖像由一臺數(shù)碼相機(Canon EOS760D) 記錄。

　　此外，我們對放電圖像進行了后處理，以獲得更直觀，更精確的放電形態(tài)。數(shù)碼相機得到的輝紋圖像是彩色 RGB 圖像，它是偶 R(紅色)分量、G(綠色)分量和 B(藍色)分量三個基色分量疊加而形成的。基于此，我們利用 MATLAB 程序包并自行編制程序?qū)Ψ烹妶D像進行灰度化和濾波降噪處理，進而對放電圖像進行邊緣提取，從而獲得輝紋的邊緣和條紋間距;通過計算放電圖像軸向上每個像素的灰度值(0~255)分布，間接反映輝紋的光強分布。

　　3 結(jié)果與討論：

　　3.1 氬氣輝紋放電圖像特征

　　為典型的高氣壓下 (21.22 kPa) 氬氣輝紋的放電圖像，其特征是放電通道呈現(xiàn)不連續(xù)的，明暗相間的條紋狀等離子體柱(從陰極端始，依次定義為 1級明紋, 2 級明紋，3 級明紋…)。邊緣檢測圖像可看到，每一級條紋厚度約為 1.5 mm (明紋約為 1.0 mm, 暗紋約為 0.5 mm)。從陰極至陽極，輝紋的灰度值(間接反映發(fā)光強度)也呈現(xiàn)周期性分布，柱區(qū)的發(fā)光強度較弱于陰極端(陰極輝區(qū))和陽極端(陽極輝區(qū))，每級明紋存在一個帶頭 (近陰極端)，且具有較高的發(fā)光強度。與我們在類似的條件下獲得的氦氣輝紋相比[30]，氬氣輝紋的條紋間距更短，且沒有明顯的法拉第暗區(qū)，這是由于氬氣具有較低的第一激發(fā)能 (氬:11.55 eV, 氦: 19.82 eV)，電子被加速到第一激發(fā)能所經(jīng)歷的路程更短。

　　此外，氬氣和氦氣放電通道形態(tài)存在一定的差異性，氬氣輝紋較易呈現(xiàn)弧形的收縮通道，氣壓越大，弧形越大;而氦氣放電通道相對彌散，是直線形或弱弧形。研究表明，放電通道收縮主要是由于電離率對電子密度的非線性關(guān)系，以及復(fù)合導致的帶電粒子的損失[31]，氦氣放電比氬氣放電較彌散，收縮效應(yīng)較弱，這與氦氣比氬氣具有較低的原子質(zhì)量和較高的熱導率有關(guān)[32]。

　　3.2 氬氣輝紋電學、光譜學特征及產(chǎn)生機制

　　給出了典型的放電電壓和電流特征波形。放電電壓和電流峰值分別為 414V 和 3.9 mA，每個電壓周期進行一次放電，放電電壓和放電電流具有相同的頻率，約為 40 kHz。為明紋 (2 級明紋) 的特征發(fā)射光譜圖。放電過程中，檢測到20 條氬的發(fā)射線 (主要是 Ar I)，對應(yīng)的激發(fā)能處于 13–15.5 eV;并未檢測到 Ar II發(fā)射線，這是由于 Ar II 線對應(yīng)更高的激發(fā)能 19–22 eV。這表明放電過程中電子能量分布函數(shù)的“尾巴”主要分布在 13–15.5 eV 這一區(qū)間。

　　給出實驗中檢測到所有Ar I 線對應(yīng)的能級和躍遷圖。所有譜線主要來源于激發(fā)態(tài)氬原子從能級 3p54p (2p1–2p10) 到 3p54s (1s2–1s5)的自發(fā)輻射躍遷，其中，3p54s 包含兩個共振態(tài)(1s2和 1s4)，兩個亞穩(wěn)態(tài)(1s3 和 1s5)。在惰性氣體放電等離子體中，亞穩(wěn)態(tài)原子的作用是非常重要的，這與它們的長壽命，高激發(fā)能，可存儲能量等特點有關(guān)。在氬氣輝光放電中，亞穩(wěn)態(tài)原子的產(chǎn)生一方面來自于基態(tài)原子的碰撞激發(fā)，另一方面是來自于高激發(fā)態(tài)(如 2p1–2p10) 的退激發(fā)過程，而且 1s5態(tài)的密度要高于 1s3態(tài)約 2–5 倍[33]。

　　我們可以看到，發(fā)射強度較高的譜線分別是 696.543 nm，763.511 nm，811.531 nm 和706.722 nm，且這 4 條譜線全部來自于激發(fā)態(tài)氬原子從 2p 態(tài)到 1s5亞穩(wěn)態(tài)的退激發(fā)過程，它們分別為 2p2–1s5，2p6–1s5，2p9–1s5以及 2p3–1s5。這從一方面反映了明紋中包含了一定量的亞穩(wěn)態(tài)氬原子，特別是 1s5 態(tài)原子。明紋與暗紋的光譜發(fā)射強度有顯著的差別。給出了這 4 條譜線在各級明紋和暗紋處的強度變化規(guī)律。從 1級到 5 級條紋，每一級條紋其明紋的譜線強度遠高于暗紋，且譜線強度呈周期性變化，這與放光強度變化規(guī)律幾乎是一致的。我們知道，譜線強度與激發(fā)率有關(guān)，明紋處譜線強度高，意味著明紋處的激發(fā)率，激發(fā)態(tài)(包括亞穩(wěn)態(tài))濃度，以及平均電子能量要高于暗紋。

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　　4 結(jié)論：

　　本文對千帕量級氣壓下產(chǎn)生的氬氣輝紋進行了研究，主要研究了輝紋基本特征，包括電學、光學和電離波特征，輝紋隨氣壓和雜質(zhì)氣體的演化規(guī)律;分析了輝紋的產(chǎn)生及消除機制;基于以上分析得到如下結(jié)論：氬氣輝紋的條紋長度約為 1.5 mm，且隨著氣壓升高，條紋的數(shù)目增加，條紋長度減小;與氦氣輝紋相比，氬氣輝紋的條紋長度較小，這與氬氣具有較低的激發(fā)能有關(guān)。此外，發(fā)射光譜診斷研究表明，明紋具有更強的發(fā)射強度，且主要發(fā)射線來自于 2p 激發(fā)態(tài)到 1s5 亞穩(wěn)態(tài)，這意味著明紋中存在一定量亞穩(wěn)態(tài)氬原子，這些亞穩(wěn)態(tài)原子可能是輝紋形成的重要原因。亞穩(wěn)態(tài)原子具有較高的能量閾值和較長的壽命，使得它們很容易發(fā)生分步電離，從而引起電離不穩(wěn)定性。

　　微擾理論表明，當電離增長率大于雙極性擴散率時，這種不穩(wěn)定就會增強，并以電離波的形式傳播，形成輝紋。氬氣放電中，電離波的傳播速度和頻率約為 1.87 m/s 和 1.25 kHz，這一特征值要略小于氦氣輝紋的速度和頻率值。放電過程中，加入極少量氮氣可有效消除輝紋，使其變成連續(xù)的穩(wěn)定的放電。氮氣的加入主要有兩個貢獻，一是有效淬滅了亞穩(wěn)態(tài)氬原子，減小了分步電離的源頭;二是改變了電子能量分布函數(shù)，使其趨向麥克斯韋分布，從而放電變得穩(wěn)定。

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　　作者：朱海龍†，師玉軍，王嘉偉，張志凌，高一寧，張豐博