摘要:本文對高燃耗對乏燃料包殼結構完整性的影響進行了分析。探討了影響包殼結構完整性的重要溫度限值，即燃料包殼溫度限值、包殼溶解溫度以及韌脆轉變溫度(DBTT)。給出了分析包殼結構完整性的方法，對擬在干式貯存設施內貯存超過20年的容器性能及貯存后運輸時乏燃料組件的結構完整性進行了分析，并給出了相關建議。關鍵詞:高燃耗;乏燃料;貯存;運輸;包殼;結構完整性

　　隨著核電技術的發展，壓水堆核電站的平均卸料燃耗不斷增加。過去30年，平均卸料燃耗深度增加了近一倍[1]。尤其是實行長周期燃料循環以來，增加了堆內燃料管理操作的靈活性，減少了每年卸出的乏燃料量，使燃料循環成本下降。但隨著燃耗的逐漸增加，燃料包殼的性能會發生一系列的變化(包殼腐蝕的加劇、包殼中氫含量的增加、裂變氣體釋放量增多、燃料包殼和芯塊間的粘合等)，可能會影響到燃料組件出堆后的貯存和運輸[2]。

　　目前，平均最大燃耗≤45000MWd/tU的燃料組件通常認為是低燃耗燃料組件(LBF)，平均最大燃耗大于45000MWd/tU的燃料組件通常認為是高燃耗燃料組件(HBF)。不論是LBF，還是HBF，美國聯邦法規10CFR72.122中均有相應的管理和技術要求[3]，旨在確保燃料安全貯存和運輸，并盡量減少將燃料從貯存設施中取出等影響安全的后續操作。

　　乏燃料組件從反應堆中卸載后，通常會對其包殼結構完整性進行研究。關于LBF，對其燃料包殼性能研究相對充分，論證LBF包殼結構完整性的數據較多。研究表明，在干式貯存14年后，乏燃料組件的機械特性幾乎沒有變化[2]。關于HBF，燃耗對包殼材料影響的數據相對較少，判斷。這些包殼材料在貯存和運輸條件下的行為也較為困難。本文對高燃耗對燃料組件包殼的影響進行了研究，對幾個影響包殼結構完整性的重要溫度值進行了探討，給出了驗證高燃耗乏燃料包殼完整性的建議。在此基礎上，對擬在干式貯存設施內貯存超過20年的乏燃料組件結構完整性及貯存后運輸時乏燃料組件的結構完整性進行了分析。

　　1燃料包殼結構完整性影響因素

　　1.1氫化物重組

　　在反應堆運行期間，隨著燃料的燃耗超過45000MWd/tU，包殼上的氧化層厚度將增加，其包殼壁會因反應堆內氧化物或氫化鋯的形成而變薄。與高燃耗燃料相關的主要結構問題是包殼的延性退化，出現退化的原因在于反應堆運行期間在周向形成的氫化物逐漸重定向至徑向。氫化物的徑向重組將使包殼的脆性增加，影響包殼的結構完整性。

　　導致延性退化的機理是隨著包殼的溫度升高，位于周向的氫化物溶解。接著，隨著包殼逐漸冷卻，氫化物析出，重新定向到徑向。氫化物重組主要涉及的操作過程包括乏燃料裝到容器后的干燥過程、乏燃料從濕式貯存轉移到干式貯存后，溫度升高又逐漸下降的過程。徑向取向氫化物的形成范圍取決于諸多參數，包括輻照包殼材料中氫的溶解度、包殼溫度、環向應力、冷卻速率、氫濃度、熱循環以及材料特性。在這些參數中，徑向氫化物的形成很大程度上取決于包殼中的環向應力[4]。

　　1.2影響包殼結構完整性的重要溫度值

　　1.2.1燃料包殼溫度限值

　　在燃料干燥期間或運輸工況下，隨著包殼溫度升高，燃料包殼中的氫化物溶解，然后，在冷卻的過程中，在環向應力的影響下，氫化物沿徑向析出。隨著溫度升高，氫化物在溶液中含量增加，令更多氫化物析出，而隨著環向應力增加，逐漸令析出的氫化物更多地沿著徑向重組。研究表明[5]，包殼溫度為400℃時，大約200×10-6(w)氫化物進入溶液，這些氫化物后續會析出并沿徑向分布。對于低于400℃的各種峰值溫度，預計進入溶液的氫化物會減少，相應地，需要更大的環向應力才能驅動氫化物朝徑向定向。因此，為限制進入包殼中的氫化物的量，保證包殼的完整性。相關法規[4，6]中規定，對于低燃耗和高燃耗燃料，針對正常貯存條件和燃料裝載操作的最高計算溫度不超過400℃，對于異常及事故條件，最高包殼溫度應不超過570℃。

　　1.2.2包殼溶解溫度

　　包殼溶解溫度(CST)指限制氫進入溶液的溫度，在250℃，大約50×10-6(w)的氫化物進入溶液，后續可能析出并沿徑向分布，占400℃溶液中氫化物總量的大約25%。由于包殼溫度較低時相應的環向應力也較低(即遵循理想氣體定律，并假設燃料棒中的氣體壓力與環向應力峰值成線性關系，250℃時的峰值環向應力占400℃時環向應力峰值的78%左右)，包殼維持在較低溫度的結果是溶液中的氫化物含量更少，能夠沿徑向析出的氫化物也少。同時，有研究表明[7]，對于高燃耗壓水堆燃料(燃耗最高55000MWd/tU)，如果包殼溫度保持在≤250℃，就不會發生延性退化。

　　需要說明的是，由于乏燃料組件在包殼溶解溫度及以上再淹沒/再干燥之后，部分氫會再次溶解，而此種情況氫化物重新定位對材料性能的影響未通過經驗數據證實。因此，目前還沒有適用于運輸經歷干燥后再淹沒的高燃耗燃料組件的乏燃料運輸容器。因此，可以選擇250℃作為包殼溶解溫度。如果包殼峰值溫度低于250℃，則溶液中的氫含量不足，因此會限制氫化物在徑向形成，不足以對包殼性能產生不利影響。包殼溫度高于此溫度轉變點(即250℃)，保守地假設溶液中氫含量足夠，能夠在徑向形成氫化物，并對包殼延性產生不利影響。如包殼溫度超過250℃，則須假定包殼已退化，與接近400℃的包殼條件一致。

　　1.2.3韌脆轉變溫度

　　(DBTT)DBTT為當試驗溫度低于某一溫度T時，材料由韌性狀態變為脆狀態，即出現低溫脆性現象，轉變溫度T稱為韌脆轉變溫度，也稱冷脆轉變溫度。本文提到的DBTT主要是指燃料包殼的DBTT。DBTT是與多個因素相關的函數，包括包殼材料類型，環向壓力峰值、包殼溫度峰值、氫含量等[2]。根據高燃耗燃料包殼脆化試驗[8-10]，考慮在400℃包殼溫度，在這一溫度下包殼環向應力分別為80MPa、90MPa、110MPa和140MPa，且燃耗值為63000至72000MWd/tU，對包殼中部分氫化物溶解進行試驗。

　　為重定向溶解氫化物，包殼必須冷卻，令氫化物沿徑向析出。包殼環向應力在析出過程中起到驅動力作用。測試結果顯示，在溫度為400℃、壓強為90MPa，并且冷卻速度為5℃/h的條件下，對于所有受測包殼類型，韌脆轉變溫度均≤20℃。而在溫度為400℃、壓強為110MPa，并且冷卻速度為5℃/h的條件下，包殼的韌脆轉變溫度有所升高，M5包殼為70℃，ZIRLO包殼為125℃，Zirc-4包殼為≤20℃。可見，包殼環向應力對氫化物的徑向重組有重要作用。同時，氫化物從主要沿周向分布到主要沿徑向分布的重組將導致燃料包殼的DBTT升高，令燃料更易在較高溫度下發生脆性破壞，從而影響包殼的結構完整性。在對乏燃料組件貯存或運輸等操作時，需考慮相應燃料包殼的DBTT，防止出現溫度降到DBTT以下的情況發生。

　　2包殼完整性評價方法討論

　　2.1包殼延性評價

　　結合上文分析，在高燃耗乏燃料貯存和運輸等操作過程中，若想證明氫化物重組對乏燃料包殼延性未產生不利影響，可從以下兩個方面進行論證:一是包殼溫度峰值始終比較低，始終低于CST，從而僅有有限量的氫化物溶解，環向壓力也比較低，從而氫的徑向重組就會非常有限，對包殼性能的影響較小或沒有影響。二是在運輸或貯存操作過程中，燃料包殼溫度上升，溫度值高于CST。

　　在此種情況下，可認為有顯著數量的氫化物進入溶液，則需計算燃料包殼相應的DBTT，并證明在整個容器運輸或貯存過程中，包殼的溫度始終高于DBTT，從而確保包殼的延性并有效地減輕氫化物徑向重組對包殼結構性能的影響。若能將上述兩個方面論證清楚，則基本可以排除包殼徑向氫化物重組發生氫脆會對燃料包殼完整性產生不利影響。一般情況下，從水池中直接裝載的乏燃料組件在貨包中真空干燥后，組件部分包殼溫度將會在300℃以上，很難滿足上述第一種情況，以下評價方法主要考慮溫度超過CST的部分包殼材料在運輸過程中溫度不會降到DBTT以下。第一步:確定包殼溶解溫度(CST)，包殼溶解溫度(CST)指限制氫進入溶液的溫度。第二步:確定包殼韌脆轉變溫度(DBTT)，以評價乏燃料包殼材料的力學性能，并確定包殼是否變脆。

　　第三步:得到包殼溫差標準(DTC=CSTDBTT)，溫差標準指正常運輸條件或運輸事故條件下任何位置燃料包殼的可接受變化溫度范圍，以防產生脆性故障。第四步:實施熱分析，確定包殼溫度大于包殼溶解溫度下燃料包殼的最大溫差。溫差指高溫環境下或真空干燥過程中計算的最大包殼溫度與低溫環境下計算的溫度(包括運輸期間衰變造成衰變熱降低)差值。分別考慮熱工況(最大衰變熱、最大環境溫度和太陽曝曬)和冷工況(運輸期間的最小衰變熱、最低環境溫度和沒有太陽曝曬)，對乏燃料包殼溫度差進行計算。第五步:確認第四步中計算的最大包殼溫差不超過溫差標準(DTC)。

　　當乏燃料包殼溫度超過包殼溶解溫度時，確保最大溫差不超過溫差標準，可確保包殼溫度高于韌脆轉變溫度。通常乏燃料運輸容器設計應規定限制運輸邊界條件下包殼溫度變化程度的技術規范，為直接裝載型高燃耗壓水堆燃料的運輸提供支持數據。例如:貨包露出乏燃料水池至貨包水平放置的時間、運輸時間(從而限制了從運輸開始到運輸結束由于衰變熱降低而造成的溫度變化范圍)等。

　　2.2包殼結構完整性分析

　　美國ISG-11[4]指出，高燃耗乏燃料在反應堆內可能形成氧化物或氫化鋯，從而使包殼壁變薄。對于評估包殼結構完整性的設計基準事故，運輸容器設計應說明包殼最大氧化層厚度和預期氫化物層(或邊緣)厚度。包層應力計算應使用有效包殼厚度，即包殼厚度減去氧化層厚度和預期氫化層厚度。應核實包殼厚度的保守性，需要注意的是沿著燃料棒的軸向長度，氧化厚度可能是不均勻的。

　　3容器或燃料組件結構完整性分析

　　對于高燃耗乏燃料組件，若存在以下情況之一的，需要對容器或燃料組件的結構完整性進行分析。一是在干式貯存設施內貯存超過20年的情況需對容器進行分析，需要對正常、異常和事故工況下假定的不同包殼失效進行相應安全分析，確保貯存和運輸能夠滿足法規要求[4]。正常工況是指預計會在設施正常運行過程中定期發生或頻繁發生的一組事件，異常工況是指雖然不定期發生，但是預計會在設施運行的日歷年內以中等頻率發生的事件，事故工況包括合理預計的能在設施壽期內發生的一組不頻發的事件以及假想事故情景。二是在干式貯存設施中貯存后需要運輸的燃料組件，需對燃料組件的結構完整性進行分析。

　　3.1超過20年干式貯存的容器

　　針對HBF擬在干式貯存系統中貯存超過20年的情況，ISG-24[12]提供了一種證明符合法規且滿足正常和異常貯存條件的可接受方式。這與當前用于LBF的方法一致，即使用來自試驗容器提供的數據進行分析。然而，如果來自試驗容器的數據不可用，設計者應驗證希望進入下一個貯存期的HBF的初始條件，考慮縱深防御原則進行保守的安全分析。安全分析應能表明，在假設的正常和燃料失效的異常條件下，容器的熱、包容、臨界和屏蔽能滿足監管驗收準則。安全分析應使用與LBF在正常、異常和事故貯存條件下包容分析類似的方法，也就是分別考慮燃料破損比例為1%、10%和100%。在可用數據有限的情況下，應用這些破損比例進行分析，可以保證安全和縱深防御原則。這些破損比例的選取是保守的，但不強制采用這些比例進行分析。設計者也可采用其他燃料破損比例進行分析，但是需要證明其合理性。分析滿足要求后，才可干式貯存超過20年。

　　3.2干式貯存后運輸的乏燃料組件

　　對于干式貯存后的HBF運輸，應評價運輸正常條件和事故條件下燃料的結構性能。當包殼溫度高于DBTT時，包殼保持較高的韌性，燃料結構分析時應該模擬包殼中僅含有周向的氫。然而，如果在運輸前燃料冷卻了一段時間，貨包內燃料包殼溫度可能比DBTT低，這種情況下，應該在結構分析中使用徑向氫評價燃料在假想事故條件下9m跌落時破損情況。該數據應該具有代表性，包括包殼材料類型、氫含量、最大溫度、最大壓力。

　　這兩種情況下，申請者應該提供DBTT的數據，并證明計算得到的包殼溫度值為保守低值。當含有徑向氫的包殼的機械性能數據無法得到時，可使用保守性的方法進行安全分析，也就是假設正常運輸和假想事故條件下燃料具有一定的破損比例。對于正常運輸條件，安全分析中熱、包容、屏蔽和臨界性能評價假設3%的燃料破損認為是保守的。對于假想事故條件，安全分析中熱、包容、屏蔽和臨界性能評價假設100%的燃料破損認為是保守的。盡管認為這些假設數值是保守的，但不是強制的，申請者可以采用其它燃料破損比例值進行縱深安全分析。分析滿足要求后，才可在干式貯存后進行運輸。

　　4結論與建議

　　通過對高燃耗對乏燃料包殼結構完整性以及對貯存和運輸的影響分析，可以得出以下結論:(1)若想證明氫化物重組對高燃耗乏燃料包殼延性未產生不利影響，可論證包殼溫度峰值始終低于CST，或者運輸過程中包殼溫度始終高于DBTT。(2)應結合貨包減震性能、高燃耗乏燃料包殼材料性能，對高燃耗組件在運輸事故條件下9m跌落進行動力學分析，判斷其應力是否在屈服強度以下。(3)若干式貯存時間擬超過20年或者干式貯存后進行運輸的，可以通過假定不同工況下不同的燃料破損率，進行相應安全分析，確保貯存和運輸滿足法規要求。建議乏燃料容器設計單位應充分考慮高燃耗乏燃料運輸的操作要求和限制條件，并將其明確在操作程序中;建議盡早開展國產化包殼材料的輻照性能研究(包括韌脆轉變溫度、腐蝕厚度等)，為乏燃料容器設計提供參數，以及為燃料出口奠定基礎。

　　參考文獻:

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　　[2]BradyD，Hanson，StevenC.Highburnupspentfueldataprojectsisterrodtestplanoverview:FCRD-UFD-2016-000063[R].2016.[3]U.S.NuclearRegulatoryCommission.Overallrequirements:10CFR72.122[S].2017.

　　[4]SpentFuelProjectOffice，U.S.NuclearRegulatoryCommission.Claddingconsiderationsforthetransportationandstorageofspentfuel:ISG-11[S].2003.

　　[5]BilloneandLiu，ANLPresentation.Dataformodelinghydridereorientationandembrittlementinhigh-burnupPWRcladding[C].ExperimentalandModelingWorkshop，2014.

　　燃料論文投稿刊物：《燃料化學學報》由中國科學院主管，中國化學會、中國科學院山西煤炭化學研究所主辦 , 科學出版社出版是國內外公開發行的國家級學術類刊物。國內刊號CN：14-1140/TQ，國際刊號ISSN：0253-2409。主要刊載燃料化學、燃料化工及其基礎研究的前瞻性、原始性、首創性研究成果、科技成就和進展，涵蓋煤炭、石油、油頁巖、天然氣和生物質轉化等與燃料化學相關學科的內容。